Das Brüder Grimm-Museum Kassel wurde 1959 gemeinsam von der Stadt Kassel und der hier ebenfalls ansässigen Brüder Grimm-Gesellschaft e.V. gegründet.
Seine Schauräume befinden sich im barocken Palais Bellevue, das 1714 von dem französischen Baumeister Paul du Ry als Sternwarte für den hessischen Landgrafen Karl erbaut wurde und das heute das einzige Stadtpalais in Kassel ist, das die verheerenden Zerstörungen des Zweiten Weltkrieges unbeschadet überstanden hat.
Die ständige Ausstellung über Leben und Werk der Brüder Grimm im zweiten Geschoss des Museums dokumentiert chronologisch fortlaufend ihre wichtigsten Lebensstationen der Brüder Grimm im Zusammenhang ihres wissenschaftlichen und politischen Wirkens. Im Stil der Zeit sind sieben Räume mit Originalmöbeln und anderen Zeugnissen ausgestattet.
Im dritten Geschoss des Museums ist eine interaktive Grimm-Erlebniswelt eingerichtet, in der der Besucher oder die Besucherin eintauchen kann in die geheimnisvolle Welt der Märchen und Sagen.
Das Museum unterhält bedeutende und einzigartige Sammlungen zu Leben und weltweitem Wirken der Brüder Grimm, zur Geschichte der internationalen Märchen- und Sagentraditionen sowie zur Geschichte der europäischen Sprach- und Literaturwissenschaften und zur Zeitgeschichte und Politik des 19. Jahrhunderts.
Bedeutendstes und wertvollstes Exponat des Museums ist das Grimmsche Handexemplar der "Kinder- und Hausmärchen" (2 Bände, 1812/1815), das hinsichtlich der Entstehungsgeschichte der Märchen eine Quelle ersten Ranges darstellt.
Die Spezialbibliothek und das Archiv des Brüder Grimm-Museums Kassel im Gebäude der Murhardschen Bibliothek bieten Forschern und interessierten Laien aus aller Welt einen umfassenden Zugang zum Lebenswerk der berühmten Märchensammler und Sprachforscher.